【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員肖建平團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合碳基資源電催化轉(zhuǎn)化研究組研究員汪國(guó)雄團(tuán)隊(duì)，在電催化一氧化氮還原反應(yīng)(eNORR)合成氨研究方面取得了新進(jìn)展。該研究在Cu6Sn5合金催化劑上實(shí)現(xiàn)了96.9%的氨法拉第效率和安培級(jí)電流密度。
 

　　氮氧化物(NOx)的轉(zhuǎn)化處理是緩解環(huán)境問題和能源問題的方法。前期，肖建平團(tuán)隊(duì)提出了電催化合成氨的新路線，并在該方向進(jìn)行了多維度研究。氨作為重要的化學(xué)物質(zhì)，可用于肥料、炸藥和硝酸等的制備，還可作為燃料。eNORR合成氨相較于傳統(tǒng)的哈伯法，是更綠色且更經(jīng)濟(jì)的去中心化合成氨的策略。
 

　　本工作中，肖建平團(tuán)隊(duì)基于自主開發(fā)的圖論和反應(yīng)相圖分析算法，通過基于描述符的方法初步篩選出銅錫合金具有高eNORR合成氨活性，進(jìn)一步，汪國(guó)雄團(tuán)隊(duì)合成了Cu6Sn5合金并驗(yàn)證了其具有安培級(jí)的合成氨活性。NO電催化實(shí)驗(yàn)表明，Cu6Sn5催化劑比Cu和Sn具有更高的活性和選擇性，在更廣泛的電壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出很高的合成氨選擇性，在電壓為-0.23V vs. RHE時(shí)，得到流動(dòng)池中的氨產(chǎn)率達(dá)到10mmolcm-2h-1，法拉第效率為96.9%，且在大于600mAcm-2時(shí)，保持穩(wěn)定運(yùn)行135小時(shí)。電化學(xué)能壘計(jì)算表明，Cu6Sn5催化劑比Cu和Sn上生成氨的能壘更低，證明Cu6Sn5合金上各產(chǎn)物決速步能壘的大小關(guān)系(NH3

　　相關(guān)研究成果以Electrochemical synthesis of ammonia from nitric oxide using a copper-tin alloy catalyst為題，發(fā)表在《自然-能源》(Nature Energy)上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測(cè)量”、榆林創(chuàng)新院人工智能科技專項(xiàng)等的支持。
 

大連化物所實(shí)現(xiàn)電催化一氧化氮高效合成氨