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科學島團隊構建魯棒性異質界面助力高效穩定的反式鈣鈦礦太陽電池

研發快訊 2023年10月11日 09:26:13來源:合肥物質科學研究院 葉加久、徐慧芬 18627
摘要研究發現,PSCs堆疊界面處的局部靜電電位分布對載流子傳輸和層間提取至關重要,可以通過對其進行精細調節以獲得有利的載流子行為。

  【儀表網 研發快訊】近期,中國科學院合肥物質院固體所潘旭研究員團隊在反式鈣鈦礦太陽電池研究方面取得新進展。研究人員提出構建魯棒性的鈣鈦礦 -基底界面的新思路,采用分子橋構型 Ph-CH2N+H3-n(CH3)n( n為錨定位點的取代程度),實現界面載流子的選擇性高速率傳輸,獲得了 25.45%的光電轉換效率。相關成果發表在 Energy & Environmental Sciences上。
 
  隨著與正式構型器件(n-i-p)之間效率差的逐漸縮小,反式(p-i-n)鈣鈦礦太陽電池(PSCs)在未來商業化進程中展現出巨大的潛力。PSCs性能的早期改進主要是專注于消除開路電壓損失和獲得接近統一的內部量子效率。然而,不管是n-i-p或者p-i-n型PSCs的效率依然受限于填充因子(FF)。研究人員根據Shockley-Queisser(S-Q)理論發現,FF(紅色)的電阻損耗是n-i-p和p-i-n型PSCs的主要限制因素(圖1a),FF和S-Q極限值之間的較大間隙可能是由于載流子選擇性接觸差導致的載流子分流,以及載流子重組相關的電阻損失。因此,調控鈣鈦礦和空穴傳輸層(HTL)界面上的載流子行為,可提高并進一步彌合FF與n-i-p型PSCs之間的效率差距(圖1b)。聚[雙(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)是一種廣泛應用于p-i-n結構的空穴傳輸層材料(HTM),由于其良好的平衡效率和穩定性顯示出重要的應用前景。但PTAA缺乏有效的載流子提取和運輸管理,這為改進FF留下了空間。研究人員希望通過改善鈣鈦礦和輸運層之間界面的載流子選擇接觸進一步提高效率。
 
  基于此,研究人員對PTAA/鈣鈦礦異質界面的局部電位進行可視化處理,并研究了其對器件性能的潛在影響。研究發現,PSCs堆疊界面處的局部靜電電位分布對載流子傳輸和層間提取至關重要,可以通過對其進行精細調節以獲得有利的載流子行為。因此,科研人員采用密度泛函理論(DFT)計算和截面KPFM直接評估局部靜電電位分布,并提出了由Ph-CH2N+H3-n(CH3)n組成的界面分子橋策略(其中n是取代度),其中-N+H3-n(CH3)n基團優先插入鈣鈦礦中框架,苯基垂直向下朝向鈣鈦礦基底。最穩定的苯甲胺三甲基鹽酸鹽(QA)分子橋構型實現了定向載體管理并重新分配均勻的靜電環境,協同鈍化界面缺陷。研究結果表明,構建堅固的鈣鈦礦基底異質界面可降低電阻損耗,并實現載流子選擇性。
 
  該研究工作為進一步提升高效、穩定的 PSCs器件提供了新的優化方向,對推動 PSCs走向商業化發展具有重要意義。
 
  固體所博士研究生徐慧芬、梁政為該論文共同第一作者,潘旭研究員、葉加久博士為論文的通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、安徽省杰出青年基金等項目的資助。
 
  圖 1. ( a )根據 S-Q 理論,對基于 PTAA 為 HTM 的正式( n-i-p )和反式( p-i-n )鈣鈦礦太陽電池的效率損失分析;( b )不同構型的高效鈣鈦礦太陽電池的填充因子( FF )和效率( PCE )記錄;( c ) 載流子管理機理示意圖;( d )界面分子構型以及表面靜電勢。
 
  圖 2. ( a-b )沉積在 PTAA 上鈣鈦礦薄膜的瞬態吸收光譜( TA );( c ) PTAA/PVSK 異質結在不同衰減時間對應的 TA 光譜;( d-e )截面 AFM 和 KPFM ;( f-g )對應器件的電勢和電場分布;( h ) Mott-Schottky 曲線;( i ) x-y 平面平均電荷密度分布;( j )介于 PTAA/PVSK 之間的 Bader 電荷;( k )鈣鈦礦薄膜的載流子密度(黑色)和霍爾遷移率(紅色)統計;( l )歸一化的瞬態光電流測試。

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